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梁艳杰博士在国际催化领域权威期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy发表文章
发布时间:2025-04-27     点击量:

近日,山东大学核科学与能源动力学院2023级博士研究生梁艳杰以独立一作身份在国际催化领域权威期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy发表了题为“Significant promoting effect of toluene oxidation by CO on CuMnOx catalysts: Heterostructure and CO co-accelerated active oxygen cycling”的研究论文。山东大学为该论文的 第 一 完成单位和通讯作者单位,王栋教授为该论文的通讯作者。

随着工业社会的快速发展,化石燃料得到了大规模使用。其燃烧不完全通常会导致废气中同时存在挥发性有机化合物(VOCs)和一氧化碳(CO),这对人类健康和环境造成了严重威胁。催化氧化是一种高效的、低二次污染的、成熟的技术,可用于同时去除VOCsCO。但传统商业Pt/Pd催化剂容易被CO毒化,这意味着稳定性更强的过渡金属基催化剂更具实际应用潜力。其次,现有研究已经表明多组分VOCs之间存在协同催化脱除效应。例如,甲醇氧化产生的甲醛与甲苯反应生成2-甲基苯甲醛,从而降低了甲苯氧化过程中芳香环破裂的能量障碍,结果呈现出甲苯催化氧化得到促进的有益效果。然而,对于VOCsCO的协同氧化机制尚未达成共识。

本研究制备了具有Mn2O3Cu1.5Mn1.5O4异质结构的尖晶石基催化剂。与单独的甲苯氧化过程相比,CO存在的情况下T90降低了36 °C,在220 °C时反应速率增加了34.58倍,CO显著促进了甲苯的完全转化。原因在于:异质结构促进了催化剂表面Mn-O-Cu电荷转移,导致高活性晶格氧的产生;遵循Mars-van Krevelen机制的CO氧化过程加速了氧空位的原位生成,并进一步参与Langmuir?Hinshelwood机理下的甲苯催化氧化反应。额外产生的吸附氧物种加速了关键中间体如苯甲酸的形成和分解,从而推进了甲苯氧化的速率决定步骤。异质结构激活表面晶格氧,而CO有利于补充耗尽的氧物种,从而共同加速活性氧循环。本研究为深入了解富CO条件下VOC催化去除机制提供了深入见解,并为设计多污染物去除催化剂提供了一般性策略。

近年来,王栋教授团队立足服务国家环境根本好转和碳达峰碳中和两大战略任务,聚焦能源与环境催化、关键功能材料设计、二氧化碳转化利用等前沿领域,取得重要进展,相关研究成果连续发表于ChemEnviron. Sci. Technol.Appl. Catal. BJ. Hazard. Mater.等。

 
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