近日,山东大学核科学与能源动力学院2022级博士研究生王斌以 独 立 第 一 作 者身份在国际环境权威期刊Environmental Science & Technology发表了题为“Homogeneously Distributed Heterostructure Energizes and Replenishes Oxygen Species for Boosting Toluene Oxidation on Perovskite Oxide Catalysts”的研究论文。山东大学为该论文的 第 一 完成单位和通讯作者单位,王栋教授为该论文的 独 立 通讯作者。

近几十年来,大量释放的挥发性有机化合物(VOCs)引发了严重的环境问题。催化氧化作为VOCs去除有效的解决方案,通过优化催化剂设计提升净化性能。钙钛矿氧化物因其低成本和高稳定性的特点,在氧活化催化剂方面展现出巨大潜力。尽管通过异质结构设计我们已认识到钙钛矿在氧活化方面的潜力,但现有研究主要集中在丰富氧物种上。然而,氧物种的反应性及其补充能力对于催化性能至关重要。在VOCs催化氧化过程中,吸附氧(Oads)的反应性决定了低温活性,而有效补充消耗的晶格氧(Olatt)同样至关重要,因为其能够确保高温Mars-van Krevelen机理的顺利进行。此外,目前的异质结构构筑方法较为复杂,限制了界面识别和电子转移的研究。因此,针对VOCs氧化反应,如何精准调控异质结构仍面临挑战,亟需开发简化的合成方法、构筑明确的界面、优化气-固相互作用,以推动钙钛矿催化剂的工业应用。
本研究提出了一种可扩展的一锅法策略,用于原位构筑均匀分布的异质结构,从而在甲苯氧化中使La?CuO?钙钛矿催化活性提高了58倍。与传统的表面聚集型异质结构主要关注的氧物种富集不同,均匀分布的异质结构不仅提升了Oads的反应性,还促进了消耗Olatt的高效补充。这突破了低温Langmuir-Hinshelwood机理和高温Mars-van Krevelen机理的速率决定步骤。此外,该策略可扩展至多种钙钛矿体系,并适用于氧析出反应(OER),为环境催化和绿色化学提供了更可靠的氧供给方案。
近年来,王栋教授团队立足服务国家环境根本好转和碳达峰碳中和两大战略任务,聚焦能源与环境催化、关键功能材料设计、二氧化碳转化利用等前沿领域,取得重要进展,相关研究成果连续发表于Chem、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B、J. Hazard. Mater.等。

相关研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东大学高性能计算云平台等支持。